Pós Graduação em Química

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PPGQ - Programa de Pós Graduação em Química

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Subject: search.filters.subject.Heteroestruturas

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    Síntese e caracterização de heteroestruturas de óxido de zinco (ZnO) com nitreto de carbono (C3N4) para aplicações fotocatalíticas heterogêneas
    (UFVJM, 2020) Martins, Nailma de Jesus; Mourão, Henrique Aparecido de Jesus Loures; Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM); Mourão, Henrique Aparecido de Jesus Loures; Mesquita, João Paulo de; Oliveira, Cauê Ribeiro de
    O enfrentamento dos problemas ambientais relacionados à contaminação de águas e do ar e a geração de energia renovável dependem do desenvolvimento de materiais mais eficientes, baratos, estáveis e de fácil utilização. A fotocatálise heterogênea com semicondutores vem sendo estudada para estas aplicações, no entanto, ainda existem desafios para tornar a fotocatálise heterogênea viável em um processo em larga escala. A associação de diferentes semicondutores formando uma heteroestrutura surge como uma ótima alternativa para se superar estes desafios, contudo, o próprio processo de obtenção de uma heteroestrutura é desafiador. Neste sentido, este trabalho apresenta um método considerado simples para a obtenção de fotocatalisadores heteroestruturados compostos por ZnO e g-C3N4. As partículas cristalinas de ZnO foram obtidas pelo método sol-gel hidrolítico, utilizando acetato de zinco como precursor sob pH controlado à temperatura ambiente, e o g-C3N4 (amostra denominada CN) foi obtido por policondensação térmica da melamina a 550 ºC por 2 h. As heteroestruturas de ZnO:CN foram obtidas por precipitação de ZnO em dispersões contendo 15%, 50% e 85% da CN, que foram referidos como ZnO:CN15%, ZnO:CN50% e ZnO:CN85%, respectivamente. As amostras sintetizadas apresentaram ambas as fases desejadas, ZnO cristalino na fase wurtzita e g-C3N4, em composições semelhantes às esperadas. As heteroestruturas mostraram espectros com bandas de absorção deslocadas para a região visível e menores valores de band gap que o ZnO puro devido à presença de g-C3N4 nas heteroestruturas, o que torna este material interessante para aplicações fotocatalíticas no visível ou sob radiação solar. Além disso, as heteroestruturas de ZnO:CN foram ativas para degradar o fármaco amilorida (AML) sob irradiação visível e ultravioleta. A amostra ZnO:CN50% apresentou o melhor desempenho, atribuída à formação de mais heterojunções entre ZnO e g-C3N4, provavelmente formando uma heteroestrutura tipo II. As heteroestruturas também foram aplicadas em testes de conversão de CO2 onde apresentou fotorredução em produtos de valor agregados como monóxido de carbono, metano e etileno. A associação dos dois semicondutores resultou em maior estabilidade do fotocatalisador, o que é extremamente importante para aplicações fotocatalíticas em larga escala, especialmente no caso do uso do ZnO que geralmente apresenta estabilidade dependente do pH.
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    Propriedades catalíticas tipo fenton e foto-fenton de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= α, β, δ e γ)
    (UFVJM, 2019) Oliveira, Wanessa Lima de; Mesquita, João Paulo de; Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM); Mourão, Henrique Aparecido de Jesus Loures; Castro, Mateus Carvalho Monteiro de; Mesquita, João Paulo de
    Neste trabalho, as propriedades catalíticas tipo-Fenton (sob luz ambiente) e Foto-Fenton (sob luz visível) de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= α, β, γ, δ) foram avaliadas. Todos os materiais foram caracterizados com uma variedade de técnicas incluindo, DRX, FTIR, UV-Vis, TG, MEV-EDS, CHNS, entre outras. A metodologia utilizada para preparação do g- C3N4 foi a policondensação térmica da melamina e os difratogramas de raios X mostraram que a estrutura grafítica do nitreto de carbono começa a formar a partir de 450 ºC, com os picos característicos e bem definidos do g-C3N4 obtidos nas temperaturas de 500, 550 e 600 ºC. Nestas três condições, somente a amostra preparada a 600 ºC apresentou uma morfologia tipo “folha de papel amassado”. Por outro lado, todas as amostras apresentaram significantes quantidades de oxigênio na estrutura presente em diferentes grupos funcionais, tais como –OH e C=O, como indicado pelas técnicas de FTIR e titulação potenciométrica. Os resultados obtidos com a degradação fotocatalítica do corante índigo de carmin, na presença de H2O2 e radiação visível, mostraram que as amostras de g-C3N4 preparadas em 550 e 600 ºC apresentaram as melhores atividades fotocatalíticas. As constantes de velocidade aparente de pseudo-primeira ordem foram, de 10,2 x 10-3min-1para ambas as amostras. Por outro lado, a amostra obtida a 600 ºC foi a mais eficiente na degradação do corante na ausência de radiação incidente (somente luz ambiente). Neste momento, nós acreditamos que a atividade tipo Fenton heterogêneo é devido a funcionalidades de oxigênio (hidroquinona - quinona) que promovem a redução do H2O2, formando o radical hidroxila, o principal responsável pela degradação do corante. Com relação aos compostos metálicos e híbridos, nós observamos que todos os quatro polimorfos de oxihidróxidos de ferro (III) foram obtidos com boa cristalinidade e as heteroestruturas g-C3N4@x- FeOOH (x= α, β, γ, δ) com percentuais de aproximadamente 5% de g-C3N4. No geral, as atividades catalíticas observadas para os compostos de ferro foram similares. Todavia, a heteroestrutura g-C3N4/α -FeOOH apresentou o melhor resultado de atividade fotocatalítica (k’=21,5 x 10-3min-1). O potencial de aplicação em conservação de frutos, banana prata, da heteroestrutura g-C3N4/α-FeOOH foi avaliado através de um experimento visual, no qual se demonstrou eficiente no retardamento do amadurecimento do fruto. Por fim, nós acreditamos que os resultados obtidos são interessantes, principalmente com relação à atividade tipo Fenton heterogêneo, livre de metais, observada para as amostras de g-C3N4 ainda não relatado na literatura.
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    Síntese e caracterização de materiais à base de titanato de estrôncio (SrTiO3) e suas aplicações fotocatalíticas
    (UFVJM, 2018) Ferreira, Meiriele Antunes; Mourão, Henrique Aparecido de Jesus Loures; Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM); Mourão, Henrique Aparecido de Jesus Loures; Mesquita, João Paulo de; Dalmaschio, Cleocir José
    Neste trabalho é apresentado um estudo de síntese de heteroestruturas utilizando os semicondutores titanato de estrôncio (SrTiO3) e nitreto de carbono (C3N4) com ampliação da banda de absorção de energia para a região do visível e aplicação em fotocatálise heterogênea. A obtenção das heteroestruturas foi realizada em diferentes proporções por dois procedimentos; o primeiro realizado por tratamento térmico do SrTiO3 e diferentes percentuais de melamina (precursor de C3N4) a 550 ºC, com as amostras denominadas como STOCN-MelX% (X = 50%, 86%, 88%, 92%, 95%, 97% e 99%). O segundo procedimento utilizou tratamento sonoquímico e térmico de SrTiO3 e C3N4 nas proporções STOCNX% (15%, 50% e 85%) a 300 °C. Os materiais obtidos foram caracterizados para estudo da estrutura, morfologia, superfície, composição química, propriedades ópticas e perda de massa, através da difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X, espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier, espectroscopia de reflectância difusa e termogravimetria, respectivamente. E uma avaliação da atividade fotocatalítica dos materiais obtidos foi realizada sob radiação na região do visível na degradação de azul de metileno e amilorida. Os resultados obtidos possibilitaram observar que no primeiro procedimento, o rendimento de C3N4 aumentou com uso de maior percentual em melamina. As atividades fotocatalíticas por este procedimento foram maiores para as amostras STOCN-Mel99% e STOCN-Mel95% na degradação do corante azul de metileno e da amilorida, respectivamente. Os valores de gap para as heteroestruturas STOCN-MelX% (95%, 97% e 99%) em 2,7 eV indicaram a ampliação da banda de absorção de energia do SrTiO3 para a região do visível. As proporções obtidas por tratamento sonoquímico, STOCNX% (15%, 50% e 85%), apresentaram maior desempenho fotocatalítico na degradação da amilorida em comparação aos seus constituintes SrTiO3 e C3N4 em todas as proporções avaliadas. Os procedimentos estudados são promissores na obtenção de heteroestruturas apresentando valores de constante cinéticas bem similares no desempenho fotocatalítico. Desta forma, os semicondutores SrTiO3 e C3N4 usados para obtenção de heteroestruturas são promissores para aplicação em fotocatálise heterogênea utilizando luz solar, por exemplo. Visto que essa fonte de energia é renovável e com viabilidade econômica e ambiental.