Propriedades catalíticas tipo fenton e foto-fenton de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= α, β, δ e γ)

Abstract

Neste trabalho, as propriedades catalíticas tipo-Fenton (sob luz ambiente) e Foto-Fenton (sob luz visível) de g-C3N4 e heteroestruturas g-C3N4@x-FeOOH (x= α, β, γ, δ) foram avaliadas. Todos os materiais foram caracterizados com uma variedade de técnicas incluindo, DRX, FTIR, UV-Vis, TG, MEV-EDS, CHNS, entre outras. A metodologia utilizada para preparação do g- C3N4 foi a policondensação térmica da melamina e os difratogramas de raios X mostraram que a estrutura grafítica do nitreto de carbono começa a formar a partir de 450 ºC, com os picos característicos e bem definidos do g-C3N4 obtidos nas temperaturas de 500, 550 e 600 ºC. Nestas três condições, somente a amostra preparada a 600 ºC apresentou uma morfologia tipo “folha de papel amassado”. Por outro lado, todas as amostras apresentaram significantes quantidades de oxigênio na estrutura presente em diferentes grupos funcionais, tais como –OH e C=O, como indicado pelas técnicas de FTIR e titulação potenciométrica. Os resultados obtidos com a degradação fotocatalítica do corante índigo de carmin, na presença de H2O2 e radiação visível, mostraram que as amostras de g-C3N4 preparadas em 550 e 600 ºC apresentaram as melhores atividades fotocatalíticas. As constantes de velocidade aparente de pseudo-primeira ordem foram, de 10,2 x 10-3min-1para ambas as amostras. Por outro lado, a amostra obtida a 600 ºC foi a mais eficiente na degradação do corante na ausência de radiação incidente (somente luz ambiente). Neste momento, nós acreditamos que a atividade tipo Fenton heterogêneo é devido a funcionalidades de oxigênio (hidroquinona - quinona) que promovem a redução do H2O2, formando o radical hidroxila, o principal responsável pela degradação do corante. Com relação aos compostos metálicos e híbridos, nós observamos que todos os quatro polimorfos de oxihidróxidos de ferro (III) foram obtidos com boa cristalinidade e as heteroestruturas g-C3N4@x- FeOOH (x= α, β, γ, δ) com percentuais de aproximadamente 5% de g-C3N4. No geral, as atividades catalíticas observadas para os compostos de ferro foram similares. Todavia, a heteroestrutura g-C3N4/α -FeOOH apresentou o melhor resultado de atividade fotocatalítica (k’=21,5 x 10-3min-1). O potencial de aplicação em conservação de frutos, banana prata, da heteroestrutura g-C3N4/α-FeOOH foi avaliado através de um experimento visual, no qual se demonstrou eficiente no retardamento do amadurecimento do fruto. Por fim, nós acreditamos que os resultados obtidos são interessantes, principalmente com relação à atividade tipo Fenton heterogêneo, livre de metais, observada para as amostras de g-C3N4 ainda não relatado na literatura.