Propriedades eletroquímicas do óxido ternários [Sn0,5Ru(0,5-x)Irx]O2 para a degradação de poluentes orgânicos e o estudo do comportamento supercapacitivo

dc.contributor.advisorSilva, Leonardo Morais da
dc.contributor.authorTeles, José Joaquim de Sá
dc.contributor.institutionUniversidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri (UFVJM)pt_BR
dc.contributor.refereeSilva, Leonardo Morais da
dc.contributor.refereeFerreira, Lucas Franco
dc.contributor.refereeMesquita, João Paulo de
dc.contributor.refereeFranco, Débora Vilela
dc.contributor.refereeCestarolli, Dani Tadeu
dc.date.accessioned2019-11-27T17:20:00Z
dc.date.available2019-11-27T17:20:00Z
dc.date.issued2019
dc.date.submitted2019-02-25
dc.descriptionEm todos os documentos que compõem o trabalho, consta o título: "Propriedades eletroquímicas dos óxidos ternários Sn0,5Ru(0,5-x)IrxO2 para a degradação de poluentes orgânicos e o estudo do comportamento supercapacitivo".pt_BR
dc.description.abstractEletrodos de malha de óxidos mistos microstruturados denominados EMOM- Sn0,5Ru(0,5-x)Ir(x)O2 foram preparados sobre tela de aço inoxidável por decomposição térmica usando-se o método de imersão (dip-coating). O estudo de MEV revelou uma morfologia superficial do tipo 'barro-rachado‘ para as diferentes composições. Os espectros de DRX revelaram a formação de filmes de óxidos com boa cristalinidade. A voltametria cíclica revelou um comportamento pseudocapacitivo reversível devido às transições redox superficiais no estado sólido, sendo que o fator de morfologia (φ) apresentou valores de 0,61-0,97 característicos de eletrodos altamente rugosos/porosos. O corante Cibacron LS-G dissolvido em água isenta de eletrólitos foi degradado numa célula munida de eletrólito polimérico sólido (EPS). A reação de captura de radicais hidroxila (OH•) com o reagente N,N-dimetil-p-nitrosoanilina (RNO) confirmou que os EMOM geram radicais fracamente adsorvidos durante a eletrólise da água. A energia elétrica consumida por ordem (EEO) que caracteriza o processo da degradação do corante não foi significantemente influenciada pela concentração inicial do corante. A análise da taxa de mineralização revelou que o EMOM- Sn0,5Ru0,2Ir0,3O2 apresenta o melhor desempenho global para a degradação do Cibacron LS-G. Eletrodos de óxidos metálicos mistos nanoestruturados denominados Ti/Sn0,5Ru(0,5-x)Ir(x)O2 foram preparados sobre titânio por decomposição térmica usando-se o método de gotejamento da solução precursora (drop-coating). A análise de MEV revelou a presença de domínios micrométricos (≈50 μm) que contêm em seus sub-domínios nanométricos (< 1 μm) nanopartículas com diâmetro médio de ≈200 nm. A análise de DRX revelou um baixo grau de cristalinidade. O fator de morfologia apresentou valores no intervalo de 0,11‒0,33. O estudo cronoamperométrico conduzido em tempos curtos (t ≤ 50 ms) revelou valores máximos da capacitância específica da dupla camada no intervalo de 68‒75 F g‒1 para o Ti/Sn0,5Ir0,5O2. Já o estudo conduzido em tempos longos (0,1 s ≤ t ≤ 3 s) revelou que as reações Faradáicas reversíveis no estado sólido exibem comportamento anômalo. O estudo de impedância revelou que os EMOMs exibem um comportamento do tipo poroso, permitindo a determinação da pseudocapacitância e a resistência do eletrólito no interior dos poros. Os óxidos mistos contendo Sn, Ru e Ir apresentam propriedades interessantes tanto para a degradação de corantes industriais como para o armazenamento de energia limpa.pt_BR
dc.description.abstractsMicrostructured mesh mixed oxide electrodes denoted as EMOM- Sn0,5Ru(0,5-x)Ir(x)O2 were prepared onto a stainless-steel mesh by thermal decomposition using the dip-coating method. The SEM study showed a 'cracked-mud‘ surface morphology for the different electrodes. The XRD spectra revealed the formation of oxide layers with good crystallinity. Cyclic voltammetry revealed a reversible pseudo-capacity behavior due to the solid-state surface redox transitions, while the morphology factor (φ) showed values of 0.61-0.97 which are characteristic of porous/rough electrodes. The dye Cibacron LS-G dissolved in electrolyte-free water was degraded using a cell containing a solid polymer electrolyte (SPE). The reaction involving the capture of hydroxyl radicals (OH•) with N,N-dimethyl-p-nitrosoaniline (RNO) confirmed that EMOM generate weakly adsorbed radicals during the water electrolysis. The electric energy per order consumed (EEO) which characterizes the degradation process did not change significantly as a function of the initial dye concentration. The rate of mineralization allowed us to conclude that the best composition for the electrochemical degradation of Cibacron LS-G was the electrode EMOM-Sn0,5Ir0,3Ru0,2O2. Nanostructured mixed metal oxide electrodes denoted Ti/Sn0,5Ru(0,5-x)Ir(x)O2 were prepared on titanium by thermal decomposition using the drop-coating method. The SEM analysis revealed the presence of micrometric domains (≈50 μm) which contain nanoparticles in the nanometric subdomains (< 1 μm) with an average diameter of ≈200 nm. The XRD analysis revealed a poor degree of crystallinity. The supercapacitive properties of nanostructured mixed metal oxide electrodes (OMMs) containing Sn, Ru, and Ir with the nominal composition Ti/ Sn0,5IrxRu(0,5-x)O2 were also investigated, which were prepared using the method of coating by drop. SEM analysis revealed the presence of isotopes of oxides in the microscopic domains of about 50μm. The analysis of nanometric domains revealed the presence of nanostructures with an average diameter of about 200 nm. XRD analysis revealed a low degree of crystallinity. The morphology factor exhibited values in the range of 0.11‒0.33. The chronoamperometric study accomplished for short times (t ≤ 50 ms) revealed maximum values of the specific double-layer capacitance in the range of 68‒75 F g‒1 for the Ti/Sn0.5Ir0.5O2. It was verified for long times (0.1 s ≤ t ≤ 3 s) an anomalous behavior accounting for the reversible Faradaic reactions. The impedance study revealed that EOMM show porous behavior, permitting to determine the pseudocapacitance and the electrolyte resistance inside pores. The mixed oxides containing Sn, Ru and Ir present interesting properties for the degradation of textile dyes as well as for the storage of clean energy.en
dc.description.thesisTese (Doutorado) – Programa de Pós-Graduação Multicêntrico em Química de Minas Gerais, Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri, 2019.pt_BR
dc.identifier.citationTELES, José Joaquim de Sá. Propriedades eletroquímicas do óxido ternários [Sn0,5Ru(0,5-x)Irx]O2 para a degradação de poluentes orgânicos e o estudo do comportamento supercapacitivo. 2019.188 p. Tese (Doutorado) – Programa de Pós-Graduação Multicêntrico em Química de Minas Gerais, Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri, Diamantina, 2019.pt_BR
dc.identifier.urihttps://acervo.ufvjm.edu.br/items/a837b0df-b3f7-4d98-8ae6-7cf3a6be2898
dc.language.isopor
dc.publisherUFVJMpt_BR
dc.rightsAcesso Abertopt_BR
dc.rights.licenseA concessão da licença deste item refere-se ao à termo de autorização impresso assinado pelo autor, assim como na licença Creative Commons, com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade Federal dos Vales do Jequitinhonha e Mucuri e o IBICT a disponibilizar por meio de seus repositórios, sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, e preservação, a partir desta data.pt_BR
dc.subject.keywordÓxidos metálicos mistospt_BR
dc.subject.keywordCorante Cibacronpt_BR
dc.subject.keywordOxidação eletroquímicapt_BR
dc.subject.keywordPropriedades supercapacitivaspt_BR
dc.subject.keywordDifusão anômalapt_BR
dc.subject.keywordImpedância de eletrodos porosospt_BR
dc.subject.keywordMixed metal oxidesen
dc.subject.keywordCibacron dyeen
dc.subject.keywordElectrochemical oxidationen
dc.subject.keywordSupercapacitive propertiesen
dc.subject.keywordAnomalous diffusionen
dc.subject.keywordImpedance of porous electrodesen
dc.titlePropriedades eletroquímicas do óxido ternários [Sn0,5Ru(0,5-x)Irx]O2 para a degradação de poluentes orgânicos e o estudo do comportamento supercapacitivopt_BR
dc.typeTesept_BR

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